رکورد قبلیرکورد بعدی

" برهمکنش سرب و رس مونت‌موریلونیتSTx-1b در حضور برخی لیگاندهای کلات‌ساز "


نوع مدرک : پایان نامه فارسی
زبان مدرک : فارسی
شماره رکورد : 18873469
شماره مدرک : ۸۰-۵۹۱۴
سرشناسه : پارسادوست‏ ، ‏، فرزاد
عنوان : برهمکنش سرب و رس مونت‌موریلونیتSTx-1b در حضور برخی لیگاندهای کلات‌ساز
دانشگاه/دانشکده : : دانشگاه صنعتی اصفهان. دانشکده کشاورزی
سال تحصیل : ۱۳۹۹
مقطع تحصیلی : دکترا
رشته تحصیلی : علوم خاک
صفحه شمار : ۱۳۵ص
چکيده : یکی از نگرانی‌های روز افزون جهانی، آلودگی محیط زیست با فلزات سنگین و تاثیرات منفی آن بر سلامت انسان و اکوسیستم است. Pb یکی از مهم‌ترین فلزات سنگین است که از راه‌های مختلف، منابع آب‌وخاک را آلوده می‌کند. همچنین طی چند دهه اخیر نگرانی‌هایی فزآینده در خصوص اثرات زیست محیطیEDTA و کلات‌های فلزی آن مطرح شده است. به همین دلیل اخیراً استفاده از لیگاندهای زیست تخریب پذیر در صنایع مختلف و کشاورزی معرفی و مورد استفاده قرار گرفته‌اندکه نیاز است بررسی‌هایی در خصوص رفتار کلات‌های این لیگاندها با فلزات سنگین صورت پذیرد. بررسی واکنش‌های فلزات سنگین با کانی‌های خالص به همراه لیگاندها در سیستم های مدل می‌تواند به درک بهتر رفتار این فلزات در خاک کمک نماید. در این تحقیق برهم‌کنش Pb باکانی رسی مونت‌موریلونیت STx-1b در حضور لیگاند EDTA و لیگاندهای دوستدار محیط زیست، GLDA وMGDA مورد بررسی قرار گرفت. این رساله در قالب سه مطالعه به صورت زیر انجام گرفت. در مطالعه اول، سینتیک جذب Pb در دو غلظت 25/0 و 1 میلی مولار توسط کانی STx-1b در حضور و عدم حضور لیگاندهایGLDA ، MGDA و EDTA بررسی شد. نتایج نشان داد که در شرایط عدم حضور لیگاندها، با افزایش غلظت Pb حداکثر سرعت جذب آن توسط کانی افزایش یافت، درحالی‌که استفاده از لیگاندها حداکثر سرعت جذب Pb را کاهش داد. با توجه به نتایج به‌دست‌آمده سینتیک جذب Pb توسط STx-1b دو فازی بوده که فاز سریع اولیه درطی 3 ساعت و فاز کند جذب تا رسیدن به زمان تعادل در 12 ساعت اتفاق افتاد. سینتیک جذب Pb توسط مدل‌های شبه رده اول، شبه رده دوم، تابع توانی و پخشیدگی پارابولیک، الوویچ و جذب‌شیمیایی-پخشیدگی توصیف شد که به‌طورکلی مدل شبه رده دوم برازش بهتری داشت. محاسبات گونه بندی توسط مدل کامپیوتری PHREEQC انجام و شبیه سازی شد.گونه‌های غالب در سیستم‌های Pb-GLDA، Pb-MGDA و Pb-EDTA به فرم‌های آنیونی PbGLDA2-، PbMGDA- و PbEDTA2- و احتمالاً به همین دلیل حضور این لیگاندها منجر به کاهش جذب Pb توسط STx-1b شد. روندکاهشی جذب Pb به ترتیب با کاهش ثابت پایداری کمپلکس لیگاندهای فوق با Pb به ترتیبEDTA >> MGDA > GLDA هماهنگ بود. نتایج حاصل از این مطالعه نشان داد که دو لیگاند GLDA و MGDA توانایی متحرک سازی Pb کمتری نسبت به لیگاند سنتی EDTA را دارا می‌باشند. در بخش دوم این رساله به جذب تعادلی Pb و کلات‌های Pb-GLDA، Pb-MGDA و Pb-EDTA توسط کانی رسی مونت‌موریلونیت STx-1b پرداخته شد. مدل‌های لانگمویر، فروندلیچ و کوبله‌کوریکان جذب Pb و کلات‌های Pb را به خوبی توصیف کردند ولی مدل لانگ‌مویر برازش بهتری را در مقایسه با دو مدل دیگر نشان داد. توزیع Pb بین فازهای محلول و جامد بسته به غلظت فلز و لیگاند متغیر بوده و با افزایش غلظت Pb و لیگاند میزان فلز در فاز محلول کاهش یافت. برای توصیف هر چه بهتر جذب Pb و کلات‌های Pb-GLDA، Pb-MGDA و Pb-EDTA مطالعات FE-SEM/EDS ، ATR-FTIR و XRD انجام و نشان داد که جذب Pb و کلات‌های Pb بر روی سطوح پایه و لبه‌ای مونت‌موریلونیت STx-1b به صورت یکنواخت اتفاق افتاده است. به طور خلاصه لیگاندهای GLDA و MGDA توانایی کمتری نسبت به لیگاند EDTA در جلوگیری از جذب Pbداشته و در حضور این لیگاندها جذب بیشتری از Pb بر روی کانی رسی مونت‌موریلونیت STx-1b اتفاق افتاد. در سومین مطالعه سینتیک واجذب Pb از رس STx-1b در حضور لیگاندهای GLDA، MGDA وEDTA مورد بررسی قرار گرفت. نتایج نشان دادکه هر چند مدل‌های مختلف سینتیکی قادرند سرعت واجذب Pb وکلات‌های Pb را توصیف نمایند ولی مدل شبه رده دوم بهترین برازش را بر داده های سینتیکی واجذب Pb و کلات‌های Pb را نشان داد. مقدار کلPb واجذب شده پس از 24 ساعت و میانگین مقدار Pb واجذب شده در هشت زمان نمونه‌برداری که به‌عنوان شاخص کمیت واجذب برای هر سیستم در نظرگرفته‌ و محاسبه گردید، در حضور لیگاندها بیشتر بود. همچنین سرعت اولیه جذب(h) در حضور لیگاندهای GLDA، MGDA وEDTA افزایش نشان داد. افزایش زمان ماند Pb از 24 ساعت به 30 روز باعث کاهش معنی داری در مقدار فلز آزاد شده طی آزمایش واجذب گردید. سرعت واجذب Pb بر اثر افزایش زمان ماند Pb در سیستم‌ها به طور معنی داری کاهش یافت. بنابراین چنین می‌توان پیش بینی کرد که استفاده از لیگاندهای زیست تخریب پذیر GLDAو MGDA در مقایسه با EDTA میزان تحرک کمتری از Pbرا در محیط ایجاد کرده و به تبع آن آلودگی کمتری درمحیط‌های آب و خاک خواهیم داشت.
: Environmental contamination with heavy metals is a growing global concern as metals have adverse impacts on both human health and the ecosystem. Lead (Pb) is one of the most common and toxic metals released into the environment from various industrial activities. Over the last few decades, a growing concern has been raised about the environmental impacts of EDTA and its metal chelates because their biodegradation is very limited to particular conditions. Various biodegradable ligands have recently been introduced and used in various industries and agriculture. Investigation of the reactions of heavy metals with clay minerals in the presence of these ligands in model systems can help to better understand the behavior of the metals in soil environments. In this study, the interactions of Pb with montmorillonite STx-1b in the presence of EDTA and environmental friendly ligands GLDA and MGDA were investigated. This research was conducted in three different studies. In the first study, the adsorption kinetics of Pb at two concentrations of 0.25 and 1 mM on STx-1b in the presence and absence the ligands were investigated. The results showed that the maximum Pb adsorption rate on the STx-1b increased with increasing Pb concentration while the use of ligands decreased the maximum adsorption rate. The Pb adsorption kinetics on the STx-1b was biphasic, with the initial fast phase occurring within 3 h and the slow adsorption phase occurring within 12 h until the equilibrium time. The adsorption kinetics of Pb were described by pseudo-first-order, pseudo-second-order, power function, parabolic diffusion, Elovich, and chemisorption-diffusion models. The best-fitted model was the pseudo-second-order model. The results of speciation performed by the PHREEQC computer model showed that the dominant species in the Pb:GLDA, Pb:MGDA and Pb:EDTA systems were the anionic forms of PbGLDA2-, PbMGDA- and PbEDTA2-, respectively. It seems that the formation of these stable chelates in solution resulted in a decrease in Pb adsorption on STx-1b. The decreasing trend of Pb adsorption on STx-1b followed the decrease in the stability constant of the ligands with Pb as EDTA >> MGDA> GLDA. In the second study, equilibrium sorption of Pb, Pb-MGDA, Pb-GLDA, and Pb-EDTA by Montmorillonite STx-1b was investigated. Equilibrium data showed that the Langmuir model has a better explanation of lead absorption on the STx-1b as compared to the Freundlich and Koble-Corrigan models both in the presence and absence of the ligands. The distribution of Pb between the soluble and solid phases varied depending on the metal and ligand concentrations. FE-SEM/EDX, ATR-FTIR, and XRD evidence indicated that Pb and Pb complexes were adsorbed, most likely through physical forces, on both external planar and edge surfaces of the MMT. In conclusion, GLDA and MGDA represented lower ability than EDTA to depress Pb2+ adsorption on MMT, and hence, lower potential to mobilize Pb in soils and sediments where MMT is a predominant mineral. In the third study, the kinetics of lead desorption from montmorillonite in the presence of GLDA, MGDA, and EDTA ligands was investigated. The results showed that although different kinetic models are capable of describing desorption of Pb and Pb-ligand, the pseudo-second-order model showed the best fits to the data. An increasing incubation time of Pb in the systems from zero time (immediately after saturation with lead) to 30 days resulted in a significant decrease in the proportion of lead desorption in all studied systems. The total quantity of Pb desorbed after 24 h (DQt) and the mean Pb released at eight sampling times (DQm) were quantity parameters calculated desorption for each system to evaluate ligands and aging effects on Pb desorption process. Comparison of the DQt, and DQm values shows that the sequence of these ligands in Pb desorption from STx-1b was GLDA <MGDA <EDTA, which is consistent with the increasing trend in the stability constants of these ligands with Pb. The initial sorption rate (h) at both concentrations showed an increase in the presence of GLDA, MGDA, and EDTA ligands. The desorption rate Pb decreased significantly when the aging time increased.
توصیفگر : لیگاندهای دوستدار محیط زیست
: سرب
: مونتموریلونیتSTx-1b
شناسه افزوده : شیروانی، مهران‏
شناسه افزوده : دانشگاه صنعتی اصفهان. دانشکده کشاورزی‏
عنوان ديگر : Interactions of lead and montmorillonite STx-1b in the presence of some chelating ligands
آدرس ثابت

پیشنهاد خرید
پیوستها
عنوان :
نام فایل :
نوع عام محتوا :
نوع ماده :
فرمت :
سایز :
عرض :
طول :
نظرسنجی